太阳能驱动CO2转换技术已成为破解能源危机与温室效应双重困局的创新范式。来自杭州电子科技大学的龙丽媛副教授、王敦辉教授与南京大学的周勇教授合作,采用具有独特Janus结构的二维半金属MoReS₃,在一维CdS半导体上原位构筑了一维/二维异质结。得益于二者之间充分的界面电子学耦合以及匹配的功函数、能带结构,在CdS/MoReS₃界面处成功形成了由CdS指向MoReS₃的界面内建电场,从而构建了肖特基结。超快光谱等深入动力学分析表明:界面电场促进CdS内光生激子的高效解离,并驱动光生空穴定向迁移至MoReS₃表面;同时,肖特基势垒则有效抑制光生电子向MoReS₃的转移,从而实现了高效的光生载流子空间分离。此外,MoReS₃优异的催化活性显著进一步加速了光空穴的消耗,延长了CdS导带上光电子的寿命,最终增强了体系驱动CO₂还原的能力。因此,MoReS3同时充当光空穴提取层、消耗层和光电子阻挡层,促进光生载流子分离和加速表面氧化还原动力学。最终,异质结展现出显著提升的太阳能驱动CO₂转化性能:其CO生成速率达到单一CdS的7倍以上,并兼具高选择性(96.4%)与良好的稳定性。这项工作不仅展示了 MoReS3在太阳能燃料转换领域的潜力,还深入揭示了肖特基结在调控光生载流子动力学方面的优势和机制。
图1. CdS@MoReS3肖特基结能带结构示意图及光生载流子动力学的优化机制
研究成果发表于中科院top期刊Small(IF=12.1)上, 【Lv, Gangyang. Long, Liyuan. et al. Regulating Photocarrier Dynamics via Constructing 1D CdS/2D Semi-Metallic MoReS₃ Schottky Junction Boosts Solar-Driven CO₂ Conversion. Small, 2501984 (2025).】杭州电子科技大学的龙丽媛副教授、王敦辉教授与南京大学的周勇教授为论文的共同通讯作者,课题组博士生吕罡阳同学为第一作者。该研究得到了国家自然科学基金(批准号:62375072、12004089),国家重点研发计划项目(批准号: 2023YFB3508400、2022YFB3504804),福建省量子操纵与新能源材料重点实验室开放基金(批准号:QMNEM2013)的资助。